郭学锋课题组在《Science Advances》发表包围型催化剂的反向设计、合成及性能研究的论文

发布时间:2020-05-25浏览次数:949

负载型催化剂在多相催化过程中被广泛使用,其中活性相和载体之间的界面相互作用及界面密度对催化反应机制及催化性能的影响一直以来备受关注。传统负载型催化剂一般通过浸渍法和沉淀法制备,通常只能提供有限的界面密度且界面相互作用较弱,影响其催化活性和使用稳定性。针对这些问题,介观催化团队郭学锋课题组提出反向设计构造包围型催化剂的设想,并发展了一种简易且普适的包围型催化剂制备方法,即离子交换逆负载法制备包围型催化剂。在这个过程中,活性金属氢氧化物前体(Ap)投入到载体前体(Bp)的溶液中,在氢氧化物溶度积的差异下发生离子交换反应,载体前体的金属离子取代Ap表面的金属离子形成混合金属氢氧化物,随后经焙烧、还原形成具有核壳结构的A@B包围型催化剂。例如Ap代表Ni(OH)2纳米片,用Al3+大量交换Ni2+,最终得到具有核壳结构的Ni@Al2O3-IE包围型催化剂。调控不同的离子交换程度及金属、载体前驱体的种类,还可得到具有反相结构、梯度结构的包围型催化剂。相比于传统负载型催化剂,包围型结构具有更高的界面密度和相互改变的界面性质,并且因为活性相被载体物理隔离具有高稳定性,使其在催化反应中表现出更优越的催化性能。例如Ni@Al2O3-IE包围型催化剂,在CO甲烷化反应中表现出优异的低温活性及高温稳定性。

该工作首次提出了“包围型催化剂”概念,定义了一种活性核被载体包围同时具有相互改变的界面的催化剂结构,这种新的包围型催化剂在多相催化领域有望成为传统负载型催化剂的升级版,该课题组已同合作企业就此一起申请了多项发明专利。

该工作以“Surrounded catalysts prepared by ion-exchange inverse loading”为题近日发表在Science Advances (2020,6,eaay7031)。南京大学博士生郝盼盼为本文第一作者,新加坡材料研究与工程研究所林明研究员协助完成透射电镜表征,南京大学介观催化团队负责人丁维平教授参与了讨论。此研究得到国家自然科学基金、国家重点研发计划重点专项、中央高校基础研究基金、催化材料制备及应用湖北省重点实验室资助。