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    发布时间:2019-10-23 10:20:40    点击:1756

超分子化学与智能材料课题组硕士生郝敏在基于超分子组装构筑具有二次能量转移的人工光捕获体系方面取得进展


    近悉,化学化工学院超分子化学与智能材料团队硕士研究生郝敏在基于超分子组装构筑具有二次能量转移的人工光捕获体系用于光化学催化研究方面取得初步进展,其成果“A Supramolecular Artificial Light-harvesting System with Two-step Sequential Energy Transfer for Photochemical Catalysis”近日在德国应用化学(Angew. Chem. Int. Ed., DOI:10.1002/anie.201912654)上在线发表。硕士研究生郝敏为该文第一作者,博士研究生孙广平与左旻瓒为该论文完成做出了重要贡献。该工作是胡晓玉教授、王乐勇教授指导下完成的。
    光捕获系统在自然光合作用过程中起着至关重要的作用,在生物成像、发光器件、光催化以及解决人类面临的能源问题等方面具有重要意义。目前,在水相中构筑高效的人工光捕获系统已取得一系列进展,但是,为了更好地模拟和理解自然界中以多通道信息通讯为特征的光捕获天线系统,构筑具有多步能量转移特征并能实现光能到化学能转化的人工光捕获体系仍然是一项具有挑战性的工作。
    超分子化学与智能材料团队博士生郭书文等在前期报道了基于单步能量转移过程构筑超分子人工光捕获体系(Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 3163-3167)。在此基础之上,郝敏同学利用双亲性客体分子TPEDA、水溶性主体大环柱芳烃(WP5)和疏水性染料曙红Y(ESY)/尼罗红(NiR)在水相中构筑了具有连续两步能量转移的人工光捕获体系,并将之用于高效的光化学催化脱卤反应。双亲性分子TPEDAWP5在基于主客体作用的基础上形成超分子双亲体,然后进一步正交组装形成超分子纳米组装体,显著提高了分子TPEDA的聚集诱导发光能力(AIE效应)。纳米组装体可以将ESY包载至疏水层中,并作为能量给体,实现高效从TPEDAESY的一次能量转移;由于能量的匹配性,可进一步实现从WP5ÉTPEDA-ESYNiR的二次能量转移过程。(Fig. 1) 重要的是,由于AIE效应有效避免了荧光淬灭现象,所构筑的人工光捕获系统可作为纳米反应器和高效催化剂用于催化α-溴苯乙酮的脱卤反应,在水相中产率可达96%。(Fig. 2)
    该工作得到国家自然科学基金和江苏省自然科学基金项目的资助,感谢化学化工学院强琚莉副教授和林晨副教授讨论。
 
 
Fig 1. 基于正交组装构筑高效人工光捕获体系
 
 
Fig 2. 基于人工光捕获系统的纳米反应器用于光催化脱卤反应

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